%0 Thesis
%4 sid.inpe.br/mtc-m19/2013/05.13.14.27
%2 sid.inpe.br/mtc-m19/2013/05.13.14.27.32
%T Crescimento e caracterização de filmes finos de fluoretos II-A sobre substrato de silício [111]
%J Grown and characterization of II-A fluoride thin films on (111) silicon substrates
%D 2013
%8 2013-03-15
%9 Tese (Doutorado em Ciência e Tecnologia de Materiais e Sensores)
%P 164
%A Suela, Jefferson,
%E Abramof, Eduardo (presidente/orientador),
%E Rappl, Paulo Henrique de Oliveira,
%E Boschetti, César,
%E Ferreira, Sukarno Olavo,
%E Damião, Álvaro José,
%I Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE)
%C São José dos Campos
%K Fluoreto de cálcio, silício, epitaxia de feixe molecular, propriedades estruturais, propriedades de superfície, calcium fluoride, silicon, molecular beam epitaxy, strutural proprieties, surface properties.
%X Neste trabalho, fizemos um estudo detalhado das propriedades estruturais e de superfície de filmes de CaF$_{2}$ e da estrutura BaF$_{2}$ /CaF$_{2}$ crescidos sobre substratos de Si(111) por epitaxia de feixe molecular. Ao todo foram crescidas três séries de amostras de CaF$_{2}$ , sendo duas de filmes com espessura de 30 nm e uma com espessura de 10 \textit{nm}, além de uma série de amostras de BaF$_{2}$ /CaF$_{2}$ com 260 \textit{nm} de BaF$_{2}$ e 10 nm de CaF$_{2}$ , em temperaturas de substrato variando de 400 a 700 $°$C. Medidas \textit{in situ} de difração de elétrons de alta energia refletidos (RHEED) indicam que os filmes de CaF$_{2}$ com superfície menos rugosa são obtidos no intervalo de temperatura de 525 a 550 $°$C e de 620 a 700 $°$C, enquanto em temperaturas entre 400 e 500 $°$C e em torno de 600 $°$C existem ilhas orientadas de forma aleatória sobre os filmes. Os resultados da investigação por microscopia de força atômica (AFM) estão em acordo com as medidas de RHEED confirmando a presença das ilhas sobre os filmes de CaF$_{2}$ , com uma evidente transição na vizinhança de 600 $°$C. Os valores da rugosidade média determinada a partir das imagens de AFM apresentam valor mínimo abaixo de 1 \textit{nm} para o filme de CaF$_{2}$ com superfície mais lisa. As curvas de refletividade de raios X de todas as amostras de CaF$_{2}$ apresentam franjas de interferência bem definidas e o comportamento da amortização das franjas corrobora as medidas de RHEED e AFM. A espessura e a rugosidade dos filmes de CaF$_{2}$ foram determinadas de forma bastante acurada através de um procedimento de melhor ajuste da curva calculada aos dados medidos. A caracterização estrutural dos filmes de CaF$_{2}$ por difração de raios X só foi possível utilizando radiação síncrotron. Varreduras $\omega$- 28 na configuração co-planar em torno do pico de Bragg (111) do CaF$_{2}$ mostraram que os filmes crescidos a 400 e 450 $°$C estão quase que totalmente relaxados enquanto que os filmes crescidos em temperaturas maiores que 500 $°$C absorvem todo ou grande parte do \textit{strain} térmico. As varreduras $\omega$- 28 na configuração de incidência rasante em torno do pico de Bragg (22- 0) mostram que o pico referente ao CaF$_{2}$ (2\={2} 0)sofre uma divisão que se acentua com o aumento da temperatura de crescimento a partir de 500 $°$C ou com o aumento da espessura do filme de 10 para 30 \textit{nm}. Medidas de difração de elétrons transmitidos indicaram a presença de cristalitos girados dentro da camada de CaF$_{2}$ e esses cristalitos foram observados em imagens de microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução, tornando possível dizer que a abertura no pico de difração (2\={2} 0) do CaF$_{2}$ é devido à presença desses cristalitos. A análise da superfície dos filmes de BaF$_{2}$ por RHEED mostrou que as amostras mais planas foram as crescidas nas temperaturas de 550 e 600 $°$C e que a amostra mais rugosa foi a crescida a 400 $°$C. As medidas de AFM no filmes de BaF$_{2}$ mostraram que o filme menos rugoso foi o crescido a 550 $°$C. As varreduras $\omega$ - 28 em torno do pico de Bragg (111) do BaF$_{2}$ indicam que os filmes de BaF$_{2}$ praticamente não estão tensionados, enquanto as varreduras em $\omega$ mostram que o pico com menor largura a meia altura é o referente a amostra crescida a 400 $°$C. Os resultados desse trabalho fornecem as bases para a utilização das camadas intermediárias de fluoretos II-a no crescimento de filmes semicondutores de compostos II-VI e IV-VI sobre silício. ABSTRACT: This work reports on a detailed study of the structural and surface properties of CaF$_{2}$ thin films and of BaF$_{2}$/CaF$_{2}$ stack grown on (111) Si substrates by molecular beam epitaxy. Three series of CaF$_{2}$ films (30 and 10 nm thick) and one BaF$_{2}$/CaF$_{2}$ series (260 \textit{nm} of BaF$_{2}$ and 10 \textit{nm} of CaF$_{2}$) were grown at substrate temperatures from 400 to 700 $°$C. In situ reflection high energy electron diffraction (RHEED) analysis indicated that CaF$_{2}$ films with smooth surfaces are obtained in temperature ranges of 500 - 550 $°$C and 620 - 700 $°$C, while at temperatures from 400 to 500 $°$C and in the vicinity of 600 $°$C the films show grains randomly oriented on top of the surface. Atomic force microscopy (AFM) investigation corroborated with the RHEED results and confirmed the presence of grains on the film surface, with an evident transition near 600 $°$C. The arithmetical average roughness of the CaF$_{2}$ surface obtained from the AFM images remained below 1 \textit{nm} for the smoothest films. The x-ray reflectivity curves of all samples exhibited well-defined interference fringes, whose oscillations damping behavior agreed with the RHEED and AFM results. The CaF$_{2}$ layer thickness and roughness were accurately determined by a best fit procedure applied to the x-ray reflectivity data. The structural characterization of the CaF2 films by x-ray diffraction was only obtained using synchrotron radiation. $\omega$ - 28 scans in co-planar configuration around (111) diffraction Bragg peak indicated that CaF$_{2}$ films grown at 400 and 450 $°$C temperatures are almost fully relaxed, while films grown at substrate temperatures higher than 500 °C accumulated all or part of the thermal strain. According to $\omega$ - 28 scans in grazing incidence diffraction configuration, the (2\={2}0) CaF$_{2}$ Bragg peak splits into two or more peaks. This splitting is more evident for higher growth temperatures or thicker layers. Transmitted electron diffraction showed rotated crystallites inside the CaF$_{2}$ layers that were clearly seen in a high resolution transmission electron microscopy image. The splitting of the (2\={2}0) CaF$_{2}$ diffraction peak is probably due to these rotated crystallites. RHEED analysis of the BaF$_{2}$ surface showed that the smoothest films were obtained at growth temperatures of 550 $°$C and 600 $°$C and the roughest one at 400$°$C. AFM images of the BaF$_{2}$ samples indicated that the smoothest film was grown at 550 $°$C. $\omega$ - 28 scans around the (111) Bragg peak demonstrated that the BaF$_{2}$ films are almost completely relaxed, while $\omega$-scans showed that the samples with narrowest Bragg peak was grown at 400 $°$C. The results of this work give the basis for using II-a fluoride intermediate layers at the growth of II-VI and IV-VI semiconductor films on silicon.
%@language pt
%3 publicacao.pdf